Das Hessische Staatsarchiv, vormals Geheimes Staatsarchiv des Großherzogtums Hessen, verwahrt in seinen Magazinen die dokumentarischen Quellen zur Geschichte Hessen-Darmstadts und seiner Vorgängerterritorien, von den mittelalterlichen Pergamenturkunden der Erzbischöfe von Mainz, der Bischöfe von Worms, der Grafen von Katzenelnbogen und der Landgrafen von Hessen bis zu den Verwaltungs- und Gerichtsakten des 19. und 20. Jahrhunderts. Seit 1725 im einstigen Residenzschloss der Landgrafen und Großherzöge untergebracht, erlitt es mit der Zerstörung Darmstadts am 11./12. September 1944 schwere Verluste, die jedoch zumindest teilweise durch Nachkriegszugänge aus erhaltenen Behördenregistraturen, durch Übernahme von standesherrlichen Archiven und privaten Nachlässen ausgeglichen werden konnten. 1993 erfolgte der Umzug in das im Krieg zerstörte Hoftheater, dessen Ruine als modern ausgestatteter Archivbau wiederhergestellt wurde.

Zu den wertvollsten Beständen zählen die alten Urkunden, das Großherzogliche Haus- und Familienarchiv, das in seinen dynastisch-politischen Korrespondenzen ganz Europa umspannt, die Überlieferung des Sondergerichts bei der Staatsanwaltschaft Darmstadt und zahlreiche Nachlässe, darunter die Restnachlässe von Wilhelm Leuschner und Ludwig Bergsträsser sowie das im Jahr 2000 vom Bundesarchiv übernommene Familienarchiv Gagern.

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